Tárrega schien äußerlich sehr ruhig zu sein, innerlich jedoch stand er ständig unter Strom. Er war sehr gestresst und rauchte zu viel. Einige Jahre vor seinem Tod wurde er schwer krank und erlitt einen Schlaganfall, von dem er sich nur langsam erholte. Die Einnahmen durch Konzerte blieben eine Zeit lang aus.

Um die Familie versorgen zu können, verkaufte Tárrega seine Kompositionen an Verlage. 1902 als erstes Werk das "Capricho Árabe", das zusammen mit "Recuerdos de la Alhambra", der "Gran Jota" und den Variationen "Carnaval de Venecia" zu seinen größten Werken zählt. Neben zahlreichen Etüden und Prelüdien wie das populäre "Lágrima" komponierte Tárrega kleine unterhaltsame und fröhliche Stücke im Stil der Habanera, des Walzers, der Mazurka und der Polka. Besonders bekannt wurden der "Tango María", der "Gran Vals" (Nokia Klingelton), die Mazurka "Marieta" und die Polka "Rosita".

Während des Studiums in Madrid wohnte Tárrega einige Zeit mit dem Medizinstudenten Armengot in einer Wohngemeinschaft. Der Mitbewohner wurde später der Patenonkel der ersten Tochter María Josefa, die schon kurz nach der Geburt starb. Auch die letzte Tochter Concepción starb im Kindesalter. Diese schmerzhaften Grenzerfahrungen beeinflussten den Familienvater in seiner schöpferischen Arbeit. Der Freund Armengot hörte Tárregas Musik und berichtete betroffen und ergriffen vom Schweremut einiger seiner Werke: "Seine Präludien sind Motive tiefster Traurigkeit, Akzente der Verzweiflung, ein Echo von Schmerzen, das die Seele ergreift."

Sein Schüler Miguel  Llobet bekannte sich in einer Denkschrift zu seinem Lehrer und Freund Tárrega. Er lobte ihn: „Mit ihm hat die Gitarrenwelt die eminenteste Figur verloren, die beste aller Zeiten und aller Generationen." Er begründete seine Äußerung mit Tárregas bahnbrechenden Qualitäten als Interpret und seinen kompositorischen Fähigkeiten. „Er öffnete neue Horizonte und entwickelte eine Reihe von Effekten und Klängen, die so unbekannt waren, dass deswegen das Instrument auf eine ganz außergewöhnliche und kultivierte Weise klang."

Tárrega machte viele Konzertreisen vor allem durch Frankreich. Er spielte aber auch in London, Algier und in vielen italienischen Städten. Einladungen in die USA und nach Sankt Petersburg folgte er nicht. Der Gitarrist suchte den direkten Kontakt zum Publikum und mied die Anonymität der großen Konzertsäle. Ein Konzert im  großen Musiktheater Liceo sagte er mit der Begründung ab, dass das dortige Publikum seine Kunst nicht verstehen würde. Stattdessen gab er im Milchladen eines Bekannten für seine Freunde ein willkommenes Konzert.

Seine bekannteste Zuhörerin war Isabell II.. Die Gitarrenmusikliebhaberin lud den bescheidenen Musiker für ein Vorspiel in ihren Exilpalast in Paris ein. Dort musste Tárrega allerdings wie alle anderen Gäste auch, den Kaffee kalt trinken, denn die spanische Königin konnte keinen heißen Kaffee vertragen.